Abstrak
Kami menyelidiki kejadian dan evolusi peristiwa pembentukan partikel baru (NPF) di atas Atlantik tenggara. Wilayah yang diteliti berada di bawah pengaruh transportasi jarak jauh aerosol dan gas selama musim pembakaran biomassa Afrika selatan, dari Juni hingga Oktober setiap tahun. Menariknya, NPF diamati bertepatan dengan musim pembakaran biomassa Afrika, meskipun penghilangan basah aerosol yang sudah ada sebelumnya diperlukan selama peristiwa NPF ini. Pengukuran permukaan dan udara menunjukkan bahwa peristiwa NPF ini kemungkinan terjadi di wilayah atas lapisan batas laut, dan aerosol yang baru terbentuk selanjutnya diangkut ke permukaan melalui gerakan udara vertikal. Dengan menggunakan model kotak, kami memperkirakan bahwa sebagian besar partikel ini dapat tumbuh hingga ukuran yang terkait dengan inti kondensasi awan. Studi kami menunjukkan bahwa NPF dapat terjadi di atas Atlantik tenggara, dan gumpalan pembakaran biomassa Afrika kemungkinan berkontribusi terhadap kejadian NPF.
Poin-poin Utama
- Peristiwa pembentukan partikel baru di Atlantik tenggara bertepatan dengan musim pembakaran biomassa Afrika
- Partikel-partikel baru ini terbentuk di lapisan batas laut atas dan diangkut ke permukaan
- Partikel yang baru terbentuk dapat memberikan kontribusi yang signifikan terhadap inti kondensasi awan dalam kondisi bersih
Ringkasan Bahasa Sederhana
Kami mempelajari bagaimana aerosol atmosfer terbentuk di udara di atas Atlantik tenggara. Partikel-partikel ini terbentuk setelah presipitasi membersihkan partikel-partikel yang ada dan dihasilkan di wilayah atas lapisan batas laut, bergerak turun menuju permukaan laut. Model kami memperkirakan bahwa banyak dari partikel-partikel ini tumbuh cukup besar untuk memengaruhi pembentukan awan. Studi kami menunjukkan bahwa asap dari pembakaran biomassa Afrika memengaruhi pembentukan partikel di atas Atlantik tenggara, yang selanjutnya dapat memengaruhi iklim regional.
1 Pendahuluan
Secara global, pembentukan partikel baru (NPF) atmosfer diperkirakan berkontribusi pada lebih dari 60% inti kondensasi awan (CCN) pada supersaturasi 0,2% (Gordon et al., 2017 ), yang memengaruhi kemampuan awan untuk mengatur keseimbangan radiatif Bumi. Lebih jauh memajukan pemahaman kita tentang NPF sangat penting untuk mengurangi ketidakpastian dalam interaksi aerosol-awan (Zhao et al., 2024 ). Dibandingkan dengan studi NPF di benua, pengamatan langsung kejadian NPF di lautan terpencil masih sedikit meskipun cakupan lautan di planet ini luas. Di lautan terpencil, NPF kemungkinan dimulai oleh asam sulfat dan asam metanasulfonat (MSA) yang dihasilkan dari oksidasi dimetil sulfida (DMS) (Chang et al., 2011 ; Chen et al., 2018 ; Covert et al., 1992 ; Kreidenweis et al., 1991 ). Senyawa organik, seperti molekul organik beroksigen tinggi dan senyawa organik volatilitas sangat rendah/sangat rendah juga dideskripsikan sebagai prekursor untuk NPF (Donahue et al., 2013 ; Lehtipalo et al., 2018 ; Zhang et al., 2004 ; Zhao et al., 2024 ). Partikel berinti baru dapat tumbuh melalui kondensasi uap, tergantung pada ketersediaan uap yang mengembun dan apakah mereka dapat bertahan hidup dari pemulungan oleh aerosol yang sudah ada sebelumnya (Cai et al., 2017 ; Kuang et al., 2009 ). Saat partikel tumbuh hingga ukuran yang dapat diaktifkan menjadi tetesan awan (minimum Hoppel), mereka dapat lebih jauh berkontribusi pada pembentukan awan dan memengaruhi iklim regional (Hoppel et al., 1986 , 1994 ).
Peristiwa NPF umumnya diamati di troposfer bebas (FT) di atas lautan terpencil (Raes, 1995 ; Raes & Van Dingenen, 1992 ), terutama di dekat aliran keluar awan konvektif, di mana ketersediaan prekursor nukleasi, fotokimia yang lebih kuat, dan kurangnya aerosol yang sudah ada sebelumnya dapat meningkatkan NPF (Clarke et al., 1998 ; Corral et al., 2022 ; McCoy et al., 2021 ; Namdari et al., 2024 ; Weigel et al., 2011 ; Williamson et al., 2019 ). Aerosol ini di FT dapat diangkut oleh penurunan skala besar dan selanjutnya terbawa ke lapisan batas (BL). Transportasi konvektif ke bawah juga dapat membawa partikel-partikel ini ke BL dengan cara yang lebih cepat (J. Wang et al., 2016 ; Y. Wang et al., 2021 , 2023 ).
Karena luas permukaan aerosol semprotan laut yang relatif tinggi, yang bertindak sebagai tempat penampungan kondensasi dan koagulasi uap nukleasi dan partikel yang baru terbentuk, NPF dalam lapisan batas laut (MBL) dianggap tidak mungkin (Pirjola et al., 2000 ). Namun, pengamatan di dekat permukaan laut terkadang menunjukkan indikasi NPF di MBL (Lawler et al., 2021 ; O’Dowd et al., 2010 ; Tomlinson et al., 2007 ). Studi terbaru di Atlantik Utara Bagian Timur (ENA) menunjukkan bahwa NPF dapat terjadi secara teratur di wilayah atas MBL selama kondisi pasca-frontal dingin, yang dikaitkan dengan konsentrasi rendah aerosol yang sudah ada sebelumnya, suhu yang lebih rendah, kelimpahan relatif prekursor, dan fluks aktinik yang lebih tinggi (Tornow et al., 2022 ; Zheng et al., 2021 ). Fenomena serupa diamati di Pasifik Tenggara, tempat partikel baru terbentuk di lapisan yang sangat bersih yang dibersihkan awan di bawah dasar inversi setelah presipitasi (Kazil et al., 2011 ). Namun, tidak jelas apakah mekanisme ini juga berlaku untuk atmosfer laut lain di luar zona frontal lintang tengah dan tinggi.
Bahasa Indonesia: Dalam karya ini, menggunakan pengukuran selama Pengukuran Radiasi Atmosfer (ARM) Departemen Energi (DOE) Interaksi Asap Atlantik Berlapis dengan Awan (LASIC) (Zuidema et al., 2018 ) dan pengukuran udara selama Interaksi dan Pemaksaan Awan–Aerosol–Radiasi Kantor Meteorologi Inggris (CLARIFY) (Haywood et al., 2021 ), kami meneliti kemunculan dan evolusi peristiwa NPF di Atlantik tenggara, khususnya, di dekat Pulau Ascension (8°S, 14.5°W), yang merupakan atmosfer laut tropis. Atlantik tenggara diketahui dipengaruhi oleh aerosol yang dihasilkan dari pembakaran biomassa di benua Afrika yang bergerak ke arah barat dari Juni hingga Oktober (Adebiyi et al., 2015 ; Dobracki et al., 2025 ; J. Zhang & Zuidema, 2019 , 2021 ; Zuidema et al., 2018 ). Hasil pemodelan menunjukkan bahwa dampak NPF pada MBL CCN di Atlantik tenggara relatif rendah tetapi tidak nol (Zhao et al., 2024 ). Namun, Atlantik tenggara dapat mengalami lingkungan yang relatif bersih selama sisa tahun ini (November hingga Mei) (Dedrick et al., 2024 ), dengan konsentrasi aerosol mode akumulasi ( N Acc ) sebesar 129 ± 59 cm −3 . Yang lebih menarik, periode ultra-bersih, dengan N Acc serendah 89 ± 47 cm −3 , juga terjadi selama musim pembakaran biomassa dalam kondisi pemulungan koalesensi yang ditingkatkan (Pennypacker et al., 2020 ). Konsentrasi rendah aerosol yang sudah ada sebelumnya berpotensi mendukung terjadinya NPF (Abel et al., 2020 ). Di sini, kami meneliti kejadian dan mekanisme peristiwa NPF dan memperkirakan kontribusinya terhadap CCN selama peristiwa ini.
2 Bahan dan Metode
2.1 Analisis Data
Kampanye LASIC mempelajari interaksi aerosol karbon pada BL dengan sifat awan rendah di Pulau Ascension di Atlantik tenggara. Kampanye ini berlangsung dari 1 Juni 2016 hingga 31 Oktober 2017. Pulau Ascension adalah pulau vulkanik 3.000 km di sebelah barat Afrika Selatan, yang menyediakan sekitar 30% aerosol pembakar biomassa dunia (Van Der Werf et al., 2010 ). Data pelengkap diperoleh dari penerbangan penelitian yang diselenggarakan selama kampanye CLARIFY (Haywood et al., 2021 ). Kampanye CLARIFY difokuskan pada pemeriksaan dampak entrainmen aerosol karbon pada MBL dan sifat mikrofisika dan radiatif awan. Perbandingan data antara set data LASIC dan CLARIFY dilakukan untuk memfasilitasi penggunaan gabungan dan pemodelan iklim (Barrett et al., 2022 ).
Tabel S1 mencantumkan instrumen yang digunakan dalam analisis. Kami berfokus pada distribusi ukuran aerosol, konsentrasi jumlah aerosol ( N ), koefisien penyerapan aerosol, konsentrasi karbon hitam refraktori (rBC), dan rasio pencampuran karbon monoksida (CO). Berdasarkan distribusi ukuran aerosol antara 10 nm dan 1 μm, kami menghitung konsentrasi jumlah total ( N tot ) dan konsentrasi luas permukaan aerosol ( S tot ). Kami juga memeriksa kecepatan vertikal udara dari data Doppler lidar (DL) menggunakan data kecepatan radial dari berbagai ketinggian di bawah dasar awan. Produk data udara diperoleh dari kampanye CLARIFY dari pengamatan udara in-situ di atas pesawat Facility for Airborne Atmospheric Measurements (FAAM) BAe-146. Kami berfokus pada konsentrasi aerosol dengan ukuran antara 2,5 nm dan 1 μm ( N tot,air ), aerosol dengan ukuran antara 100 nm dan 3 μm ( N Acc,air ), rasio pencampuran CO dan ozon (O 3 ), dan kandungan air cair (LWC). Rincian tambahan mengenai pemrosesan data dapat ditemukan di Teks S1 dalam Informasi Pendukung S1 .
Identifikasi kejadian NPF didasarkan pada distribusi ukuran aerosol yang diukur selama kampanye LASIC (Teks S2 dalam Informasi Pendukung S1 ). Meskipun ukuran minimum yang diukur dalam distribusi ukuran adalah 10 nm, kami tidak mengamati kejadian NPF dengan pertumbuhan berkelanjutan dari 10 nm ke ukuran yang lebih besar. Sebaliknya, semua kejadian NPF terjadi dengan aerosol mode nukleasi yang tumbuh dari ukuran rata-rata geometris sekitar atau di atas 12 nm. Oleh karena itu, keberadaan partikel yang baru terbentuk ditentukan berdasarkan jumlah konsentrasi partikel yang lebih kecil dari 30 nm ( N <30 ). Kejadian NPF yang teridentifikasi dan parameter utamanya tercantum dalam Tabel S2 dalam Informasi Pendukung S1 .
2.2 Kontribusi NPF terhadap KKN
Dengan menggunakan model kotak yang disederhanakan (Zheng et al., 2021 ), kami mensimulasikan pertumbuhan berkelanjutan aerosol yang baru terbentuk dan hilangnya konsentrasinya karena pemulungan oleh aerosol yang sudah ada sebelumnya. Rincian lebih lanjut tentang model kotak dapat ditemukan di Teks S3 dalam Informasi Pendukung S1 . Model kotak dapat memberikan konsentrasi aerosol mode nukleasi yang berhasil tumbuh hingga minimum Hoppel. Aerosol yang berhasil tumbuh dilambangkan sebagai CCN yang berasal dari peristiwa NPF (CCN Nu ), sedangkan total CCN (CCN T ) dihitung dengan menjumlahkan konsentrasi CCN yang sudah ada sebelumnya (CCN Pre ) dalam peristiwa tersebut dan CCN Nu yang dihitung . Kontribusi NPF terhadap CCN dalam setiap peristiwa kemudian dihitung dengan mengambil rasio antara CCN Nu dan CCN T.
3 Hasil dan Pembahasan
3.1 Contoh Peristiwa NPF di Atlantik Tenggara
Gambar 1 menunjukkan peristiwa NPF yang diamati di Pulau Ascension pada 12 September 2016. Sekitar pukul 19:00 UTC (19:00 waktu setempat), aerosol mode nukleasi dengan ukuran rata-rata geometrik 13,1 nm muncul (Gambar 1a ). Aerosol mode nukleasi ini terus tumbuh hingga sekitar 25 nm hingga pukul 2:00 UTC pada 13 September pada laju pertumbuhan perkiraan 1,70 nm jam −1 , dalam kisaran laju pertumbuhan aerosol mode nukleasi yang diamati di ENA (Zheng et al., 2021 ). Dengan asumsi bahwa aerosol mempertahankan laju pertumbuhan yang sama sejak permulaan nukleasi, perkiraan waktu mulai nukleasi (dengan asumsi ukuran inti kritis 1 nm) adalah 11:50 waktu setempat pada 12 September. Oleh karena itu, permulaan peristiwa NPF ini kemungkinan terkait dengan fotokimia pada 12 September. Antara 20:00 dan 23:30 UTC, aerosol mode nukleasi mendominasi konsentrasi jumlah aerosol total, dengan fraksi N <30 dalam konsentrasi jumlah aerosol total ( N <30 / N tot ) mencapai sekitar 90% (Gambar 1b ). Dibandingkan dengan sebelum peristiwa NPF (sebelum 19:00 UTC), rasio pencampuran CO dan rBC lebih rendah selama peristiwa NPF, menunjukkan bahwa atmosfer yang lebih bersih dapat memfasilitasi NPF. S tot rata-rata selama peristiwa ini adalah sekitar 20 μm 2 cm −3 , lebih rendah dari rata-rata bulanan sebesar 31 μm 2 cm −3 . S tot yang lebih rendah ini terutama disebabkan oleh penghilangan aerosol yang sudah ada sebelumnya secara basah mulai dari 10 September 2016. Selama jam-jam sebelum fajar (sebelum pukul 6:00 UTC) sebelumnya pada tanggal 12 September, presipitasi juga menghilangkan aerosol dengan mode akumulasi dan memfasilitasi pencampuran vertikal prekursor yang mungkin terkait dengan NPF. Namun, karena kurangnya radiasi matahari pada saat itu, NPF tidak dapat diamati di tanah.
Kita harus mencatat bahwa masih ada konsentrasi aerosol pra-eksis yang cukup besar selama peristiwa NPF ini. Konsentrasi rBC rata-rata adalah sekitar 25 ng m −3 , yang menunjukkan sumber aerosol pembakaran biomassa. S tot juga tidak terlalu rendah, kecuali selama beberapa periode pendek sekitar pukul 23:30 UTC pada tanggal 12 September dan 1:00 UTC pada tanggal 13 September, yang mengarah ke S tot sekitar 2 μm 2 cm −3 . Pengukuran udara di atas lautan terbuka menunjukkan bahwa NPF umumnya terjadi pada S tot yang sangat rendah , biasanya kurang dari 5 μm 2 cm −3 (Weber et al., 1997 ). Konsentrasi rBC dan S tot yang relatif tinggi menunjukkan bahwa atmosfer permukaan di Pulau Ascension tidak mungkin mendukung peristiwa NPF ini secara langsung.
Meskipun aerosol mode nukleasi terus tumbuh dari 13,1 menjadi sekitar 25 nm selama peristiwa ini, pertumbuhan dari 10 menjadi 13,1 nm tidak diamati dalam peristiwa ini. Faktanya, tidak ada peristiwa NPF yang diamati di Pulau Ascension yang mengandung pertumbuhan terus menerus seperti itu mulai dari 10 nm, yang menunjukkan bahwa NPF tidak mungkin terjadi di dekat permukaan Pulau Ascension. Atmosfer di Pulau Ascension mewakili lingkungan Atlantik tenggara yang terpencil, tempat massa udara membutuhkan setidaknya lima hingga 6 hari untuk tiba dari Afrika (Adebiyi et al., 2015 ). Oleh karena itu, tidak mungkin aerosol mode nukleasi ini terbentuk di dekat permukaan di atas wilayah lain di Atlantik tenggara yang terpencil. Tidak adanya NPF langsung di dekat permukaan Pulau Ascension menunjukkan bahwa partikel yang baru terbentuk lebih tepatnya diangkut secara vertikal ke lokasi tersebut. Menariknya, selama peristiwa NPF ini, kemunculan aerosol mode nukleasi bertepatan dengan gerakan ke bawah udara MBL yang diamati oleh DL. Gerakan udara ke bawah dengan kecepatan rata-rata sekitar 0,5 m s −1 diamati pada ketinggian yang berbeda di bawah dasar awan (∼940 m) mulai dari pukul 18:00 UTC (Gambar 1d ). Pengamatan lebih lanjut menunjukkan bahwa aerosol bermodel nukleasi kemungkinan besar diangkut secara vertikal melalui gerakan ke bawah di atas Pulau Ascension.
3.2 Fitur Peristiwa NPF di Atlantik Tenggara
Kami memeriksa variasi musiman N <30 yang diukur di Pulau Ascension (Gambar 2a ). Hasilnya menunjukkan bahwa N <30 secara statistik lebih tinggi dari Juni hingga September tahun 2016 dan dari Juli hingga Oktober tahun 2017 dibandingkan dengan bulan-bulan lainnya. Menariknya, periode dari Juni hingga Oktober, yang dicirikan oleh N <30 yang tinggi , bertepatan dengan waktu ketika Pulau Ascension dipengaruhi oleh transportasi jarak jauh dari kolom pembakaran biomassa Afrika. Rasio pencampuran CO (Gambar 2b ) juga menunjukkan bahwa massa udara selama peristiwa NPF kemungkinan besar dipengaruhi oleh pembakaran biomassa, karena peristiwa tertentu memiliki rasio pencampuran CO di atas tingkat latar belakang tahunan mereka (∼60 ppbv). Namun, rBC dan penyerapan aerosol yang lebih rendah selama peristiwa NPF menunjukkan bahwa peristiwa NPF ini memerlukan lingkungan yang bersih (Gambar 2c dan 2d ), meskipun beberapa peristiwa NPF juga bertepatan dengan rBC dan koefisien penyerapan yang jauh lebih tinggi (terutama pada tahun 2017).
Pennypacker et al. ( 2020 ) menunjukkan bahwa di Pulau Ascension, MBL ultra-bersih ( N Acc < 50 cm −3 ) dan berasap di atas Atlantik tenggara sering terjadi pada musim yang sama. Studi ini juga menemukan bahwa banyak hari MBL ultra-bersih dan tercemar selama musim pembakaran biomassa mengikuti lintasan kembali isobarik yang sama, di mana sebagian besar massa udara menghabiskan beberapa hari di subtropis Samudra Atlantik Selatan sebelum tiba di Pulau Ascension. Kesamaan dalam lintasan kembali untuk hari-hari NPF dan non-NPF juga diamati dalam pekerjaan ini (Gambar S1 dalam Informasi Pendukung S1 ). Seperti yang dibahas dalam Pennypacker et al. ( 2020 ), MBL ultra-bersih sesuai dengan presipitasi yang lebih intens dan sering serta produksi gerimis yang lebih kuat dan pembersihan koalesensi dalam MBL yang dalam, yang secara efektif menghilangkan aerosol yang sudah ada sebelumnya tetapi bukan gas yang tidak larut, seperti CO dan prekursor potensial NPF.
Pengurangan aerosol yang sudah ada sebelumnya karena presipitasi dapat meningkatkan NPF, yang ditunjukkan dalam Gambar 3. Korelasi positif yang kuat antara rata-rata bulanan N <30 dan presipitasi kumulatif bulanan ditemukan (Gambar 3a , R = 0,74, p = 6,3 × 10 −4 ). Selain itu, bulan-bulan dengan rata-rata N <30 yang lebih tinggi umumnya memiliki suhu sekitar yang lebih rendah (Gambar 3b , R = −0,53, p = 0,030), sesuai dengan pengamatan bahwa suhu yang lebih rendah dapat menstabilkan partikel yang baru terbentuk (Brus et al., 2011 ; Duplissy et al., 2016 ). Gambar 3c menunjukkan korelasi antara S tot dan presipitasi kumulatif bulanan. Sementara korelasi negatif umum diamati, korelasinya tidak kuat ( R = −0,24, p = 0,30), yang kemungkinan besar disebabkan oleh entrainment berkelanjutan aerosol pembakaran biomassa dari FT ke MBL. Aerosol semprotan laut juga dapat diisi ulang di dekat permukaan laut dan berkontribusi pada S tot (De Leeuw et al., 2011 ; Quinn et al., 2014 ). Secara keseluruhan, S tot yang lebih tinggi berhubungan dengan kondensasi dan koagulasi yang lebih tinggi. Fakta bahwa korelasi antara presipitasi dan N <30 lebih tinggi daripada korelasi antara presipitasi dan S tot menunjukkan bahwa partikel yang baru terbentuk ini kemungkinan besar diangkut tetapi tidak terbentuk secara langsung di dekat Pulau Ascension.
Analisis kami terhadap kecepatan vertikal menunjukkan bahwa ketika N <30 / N tot di atas 0,4, terdapat kecepatan udara turun yang lebih kuat antara 200 dan 700 m di atas Pulau Ascension (Gambar 3d ). Perhatikan bahwa karena interferensi awan pada pengambilan kecepatan vertikal DL, hanya kecepatan vertikal udara yang diukur di bawah dasar awan yang dianalisis. Gerakan turun menunjukkan bahwa partikel yang baru terbentuk di atmosfer atas dapat diangkut secara vertikal ke permukaan. Karena FT di atas Atlantik tenggara kadang-kadang dipengaruhi oleh gumpalan pembakaran biomassa selama musim pembakaran biomassa, partikel yang baru terbentuk ini kemungkinan besar dihasilkan di MBL atas.
Peristiwa NPF yang diamati kemungkinan terkait dengan komponen atmosfer yang terkait dengan pembakaran biomassa. CO dan BC yang meningkat selama periode ultra-bersih, seperti yang ditemukan oleh Pennypacker et al. ( 2020 ), menunjukkan bahwa atmosfer ultra-bersih di atas Pulau Ascension mengandung komposisi gumpalan pembakaran biomassa. Aliran keluar gumpalan pembakaran biomassa Afrika juga mengandung kelembapan anomali, yang dapat mendukung presipitasi setelah terseret ke MBL (Pistone et al., 2021 ). Gumpalan pembakaran biomassa dapat memicu NPF meskipun terdapat kondensasi dan koagulasi yang kuat dari aerosol yang sudah ada sebelumnya (Hennigan et al., 2012 ). Dimetil disulfida (DMDS) juga ditemukan sebagai gas utama yang mengandung sulfur tereduksi yang dipancarkan dari pembakaran biomassa (Meinardi et al., 2003 ). Seperti DMS, DMDS dapat dioksidasi di atmosfer menjadi SO2 dan MSA, yang dapat berkontribusi pada pembentukan asam sulfat dan partikel baru. Molekul yang sangat teroksidasi yang dihasilkan selama penuaan fotokimia dari gumpalan pembakaran biomassa juga dapat berkontribusi lebih lanjut terhadap NPF setelah aerosol yang sudah ada dihilangkan melalui presipitasi (Dobracki et al., 2025 ; Mishra et al., 2023 ).
3.3 Pengamatan Pesawat Udara terhadap NPF Selama Kampanye CLARIFY
Pengamatan kami terhadap kejadian NPF di Pulau Ascension secara umum sesuai dengan pengamatan selama kampanye CLARIFY. Selama kampanye CLARIFY, tiga penerbangan penelitian dilakukan dengan tujuan mengkarakterisasi aerosol di dekat kantong sel terbuka (POC), yang menjadi sasaran presipitasi terkini di MBL. Di antara ketiga penerbangan, kami mengamati indikasi NPF pada dua penerbangan (Penerbangan C052 pada 5 September 2017, dan C054 pada 6 September 2017). Dengan menggunakan data CLARIFY, Abel et al. ( 2020 ) membandingkan profil vertikal aerosol di bawah bidang awan mendung (Penerbangan C051) dan sel terbuka (Penerbangan C052), keduanya pada 5 September 2017, dan menemukan bahwa NPF dapat terjadi di lapisan sangat bersih di MBL atas selama sel terbuka, dan penghambatan masuknya aerosol pembakaran biomassa dari FT berkontribusi pada terjadinya NPF.
Kami menganalisis pengukuran penerbangan pada 5 September 2017 (Penerbangan C052) dan mengorelasikannya dengan observasi darat di Pulau Ascension. Gambar 4 menunjukkan profil vertikal konsentrasi jumlah aerosol (Gambar 4a ), rasio pencampuran CO dan O3 ( Gambar 4b ), temperatur potensial ( Tp ) , dan LWC (Gambar 4c ) yang diukur antara pukul 16:00 dan 17:00 UTC pada ∼200 km tenggara Pulau Ascension. Profil Tp , CO, dan O3 menunjukkan struktur BL yang terdefinisi dengan baik dengan tinggi MBL 1.800 m. Pemisahan yang jelas antara BL dan FT dalam rasio pencampuran CO dan O3 juga menunjukkan pertukaran udara terbatas antara kedua lapisan. Antara 1.000 dan 1.800 m, ada penurunan substansial N Acc,air ( N Acc,air < 10 cm −3 ) karena pemulungan koalesensi pada tingkat awan (Gambar 4c ). Sementara itu, dalam rentang ketinggian ini, N tot,air jauh lebih tinggi daripada N Acc,air , mencapai sekitar 700 cm −3 di dekat puncak MBL. N tot,air ini juga jauh lebih tinggi daripada yang dekat dengan permukaan laut, yang berada di bawah 300 cm −3 . Peningkatan tiba-tiba N tot,air di MBL atas ini menunjukkan produksi aerosol melalui NPF. Pada hari yang sama di Pulau Ascension, aerosol mode nukleasi dengan ukuran 19,2 nm muncul sekitar pukul 22:40 UTC, dan terus tumbuh ∼40 nm pada 6 September 2017, pada laju pertumbuhan 0,61 nm jam −1 (Gambar 4d ). Berdasarkan Hoppel minimum pada 6 September 2017 (∼65 nm), beberapa aerosol mode nukleasi yang tumbuh mungkin telah diaktifkan di awan melalui arus naik yang lebih kuat dari rata-rata dan berkontribusi pada CCN. Munculnya aerosol mode nukleasi juga bertepatan dengan perubahan cepat kondisi awan dari bebas awan menjadi struktur POC yang koheren vertikal serta presipitasi dari 5 hingga 6 September, seperti yang diamati dalam Abel et al. Pengamatan menunjukkan bahwa partikel yang baru terbentuk di MBL atas dapat diangkut ke permukaan laut. Penerbangan yang dilakukan pada 6 September 2017, mengamati profil vertikal aerosol dan spesies gas jejak yang serupa (Gambar S2 dalam Informasi Pendukung S1 ) , yang menunjukkan bahwa peristiwa NPF di MBL atas dapat secara konsisten terjadi selama beberapa hari berturut-turut.
NPF sering disukai oleh fluks aktinik tinggi untuk memfasilitasi reaksi fotokimia (Kulmala et al., 2004 ; Zhao et al., 2024 ), dan struktur sel terbuka awan memungkinkan penetrasi sinar matahari. Selama hari-hari yang sangat bersih di Atlantik tenggara, pemulungan koalesensi di dekat permukaan awan mengurangi S tot , yang mendorong nukleasi prekursor gas di MBL atas (Abel et al., 2020 ; Kazil et al., 2011 ; Zheng et al., 2021 ). Di Pulau Ascension, curah hujan maksimum sebelum fajar diikuti oleh awan pecah dalam BL yang dipisahkan pada siang hari adalah hal yang umum (J. Zhang & Zuidema, 2019). Oleh karena itu, NPF kemungkinan terjadi di lapisan atas yang dipisahkan pada siang hari dan selanjutnya diangkut ke permukaan karena pencampuran vertikal selama gerimis dan curah hujan. Mekanisme ini juga sesuai dengan pengamatan bahwa sebagian besar kejadian NPF dimulai pada malam hari (18:00 hingga 06:00 waktu setempat/UTC, Tabel S2 dalam Informasi Pendukung S1 ), ketika partikel yang baru terbentuk diangkut ke permukaan laut.
3.4 Pengaruh NPF terhadap CCN di Atlantik Tenggara
Berdasarkan pertumbuhan aerosol yang baru terbentuk, kami memperkirakan kontribusi NPF terhadap CCN berdasarkan kejadian. Kami mengidentifikasi minimum Hoppel pada nilai rata-rata 70 ± 7 nm dan pada nilai median 74 nm berdasarkan distribusi ukuran aerosol rata-rata (Gambar S3 dalam Informasi Pendukung S1 ), yang serupa dengan penelitian lain di area tersebut (Dedrick et al., 2024 ; Wu et al., 2020 ). Partikel yang melampaui minimum Hoppel dapat bertahan dari pemulungan koagulasi dan menjadi CCN. Tabel S2 dalam Informasi Pendukung S1 mencantumkan kejadian NPF yang teridentifikasi (23 kejadian) dan parameter utamanya. Rata-rata, partikel yang baru terbentuk menunjukkan laju pertumbuhan 0,88 nm jam −1 , yang menunjukkan pertumbuhan yang relatif lambat. Namun, mengingat bahwa NPF terjadi selama lingkungan yang sangat bersih di mana koagulasi dan kondensasi tenggelam sangat rendah, kami menemukan bahwa partikel yang baru terbentuk dapat tumbuh dan berkontribusi secara relatif signifikan terhadap CCN, terutama ketika konsentrasi CCN yang sudah ada sebelumnya (CCN Pre ) lebih rendah (Gambar S4 dalam Informasi Pendukung S1 ). Kita harus mencatat bahwa, jika kita mempertimbangkan seluruh kampanye LASIC, hari-hari dengan pengamatan NPF mewakili sekitar 4,5% dari seluruh hari pengamatan. Dibandingkan dengan NPF, aerosol entrainment (terutama aerosol pembakaran biomassa) dari FT kemungkinan berkontribusi paling banyak terhadap CCN di Atlantik tenggara. Namun demikian, perlu dicatat untuk menunjukkan bahwa NPF dapat terjadi di lingkungan laut tropis yang tidak memiliki aktivitas front dingin yang signifikan dan berpotensi dibantu oleh prekursor gas pembakaran biomassa, yang berbeda dari produksi NPF yang terkait dengan aliran keluar konvektif di FT.
4 Kesimpulan
Dengan menggunakan kombinasi pengukuran udara dan pengamatan permukaan jangka panjang, kami menemukan bahwa peristiwa NPF di atas Atlantik tenggara yang terpencil terutama terjadi selama musim ketika wilayah tersebut terdampak oleh aerosol pembakaran biomassa Afrika. Rasio pencampuran CO yang relatif tinggi dan konsentrasi rBC sedang menunjukkan bahwa gumpalan pembakaran biomassa yang diangkut dapat berkontribusi pada terjadinya peristiwa NPF. Partikel yang baru terbentuk yang diamati di Pulau Ascension dikaitkan dengan pengangkutan vertikal dari MBL atas, tempat penghilangan basah aerosol yang sudah ada sebelumnya paling efisien. Selain itu, simulasi model kotak kami menunjukkan bahwa sebagian besar partikel yang baru terbentuk dapat tumbuh hingga ukuran minimum Hoppel dan selanjutnya berkontribusi pada CCN. Pekerjaan kami menunjukkan bahwa NPF dapat terjadi di atas Atlantik tenggara yang terpencil, bahkan selama periode ketika atmosfer laut dipengaruhi oleh gumpalan pembakaran biomassa.
